近日，中國科學(xué)院長春光機(jī)所劉星元研究員團(tuán)隊(duì)提出一種新的操作方法合成了制備了超小尺寸、高發(fā)光性能的藍(lán)光CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)，所制備的鈣鈦礦量子點(diǎn)尺寸最小可達(dá)1.8納米（是目前國際上報(bào)道的單峰發(fā)射膠體CsPbBr3量子點(diǎn)最小尺寸）熒光量子效率最高可達(dá)100%（是目前國際上報(bào)道的鈣鈦礦量子點(diǎn)樣品的最高值），藍(lán)光鈣鈦礦量子點(diǎn)的穩(wěn)定性也得到了顯著提高，該工作對(duì)于藍(lán)光小尺寸鈣鈦礦量子點(diǎn)的制備及其在光電器件領(lǐng)域的應(yīng)用具有十分重要的意義。該成果發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》（SCI影響因子15.1）雜志上（Chemical Engineering Journal 2023，473，145213），第一作者為張會(huì)丹在讀博士生，通訊作者是劉星元研究員、郭曉陽副研究員和曾慶輝副研究員。
鹵鉛銫(CsPbX3, X = Cl, Br, I)無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)(PeQDs)因其優(yōu)異的光電特性而受到廣泛關(guān)注。其光學(xué)性質(zhì)可以通過量子限域效應(yīng)進(jìn)行調(diào)節(jié)，但聚焦于膠體PeQDs中強(qiáng)量子效應(yīng)的報(bào)道比較少。一方面，基于PeQDs溶液的多分散特性通常導(dǎo)致更大的量子點(diǎn)尺寸(超過10 nm)。另一方面，隨著PeQDs尺寸的減小，很難對(duì)其尺寸進(jìn)行調(diào)節(jié)，最后會(huì)導(dǎo)致PL光譜不均勻展寬，甚至出現(xiàn)雙峰或多峰現(xiàn)象。量子點(diǎn)尺寸越小，量子點(diǎn)的PLQY越低，這一直是PeQDs應(yīng)用的主要障礙之一。目前，具有強(qiáng)量子限域和單峰PL光譜的CsPbBr3 PeQDs的最小尺寸約為4 nm，其PL發(fā)射峰為467 nm。但純CsPbBr3 PeQDs的PL峰藍(lán)移與氯摻雜CsPbBr3 PeQDs相比仍有一定差距。因此，開發(fā)一種可靠的方法來實(shí)現(xiàn)CsPbBr3 PeQDs的超強(qiáng)量子約束，并將其PL峰調(diào)整到深藍(lán)(≤ 450 nm)區(qū)域，對(duì)于解決氯摻雜CsPbBr3 PeQDs相分離的負(fù)面影響具有重要意義。
張會(huì)丹等研究人員采用了一種新的合成策略，制備了超小尺寸單峰發(fā)射的CsPbBr3 PeQDs，成功實(shí)現(xiàn)了CsPbBr3 PeQDs的強(qiáng)量子約束效應(yīng)，并且CsPbBr3 PeQDs的尺寸大小可以通過改變引入DBSA配體的量的多少來調(diào)節(jié)。隨著粒徑的減小，發(fā)射波長藍(lán)色從485 nm向448.8 nm藍(lán)移。最小的量子點(diǎn)平均尺寸為1.8 nm，發(fā)光峰位于448.8 nm處，發(fā)光顏色為深藍(lán)色。DBSA能與暴露的Pb離子牢固結(jié)合，形成穩(wěn)定的配體結(jié)合態(tài)，有效鈍化PeQDs表面的溴空位，PLQY最高可達(dá)100%。DBSA配體與CsPbBr3 PeQDs表面相互作用強(qiáng)，擴(kuò)散系數(shù)小，有利于材料長期穩(wěn)定，實(shí)現(xiàn)15℃下放置90天PLQY無明顯下降的良好穩(wěn)定性。CsPbBr3 PeQDs可應(yīng)用于白光二極管中，增強(qiáng)青色光譜區(qū)的發(fā)射強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)色坐標(biāo)為(0.32,0.33)的純白光二極管，對(duì)維護(hù)人們的身心健康具有重要的應(yīng)用價(jià)值。
該工作得到了多項(xiàng)國家自然科學(xué)基金和吉林省科技攻關(guān)項(xiàng)目的支持。
CsPbBr3 PeQDs的制備機(jī)理示意圖及形貌和發(fā)光性能
發(fā)表文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145213.
