光學各向異性在現代光子學應用中十分重要。近日，中國科學院長春光機所發光學及應用國家重點實驗室黎大兵研究員、李紹娟研究員與華中科技大學李培寧教授、復旦大學張榮君教授團隊、天津大學胡春光教授團隊合作，報道了在三元系范德華晶體中超寬帶（可見光－中紅外）巨大的各向異性波導，為新一代寬波段、集成光子器件應用奠定了基礎。相關成果以標題為“Visible to mid-infrared giant in-plane optical anisotropy in ternary van der Waals crystals”發表在Nature Communications上。
相比于塊狀晶體，范德華晶體由于原子平滑表面、光－物質相互作用強、柔韌性好以及與當前的硅光子技術兼容等優勢，是下一代片上緊湊型納米光子領域潛在優勢材料。范德華晶體層內結合力強，層間結合力較弱，其天然呈現大的面外雙折射，然而，相比于面外雙折射，開發面內雙折射將光線引入與其平面光軸平行的納米區域更有利于實際應用，但是實現大的面內雙折射仍然非常具有挑戰性。
研究團隊首先從結構各項異性和電子極化率兩方面出發尋找可能支持巨大面內雙折射的晶體，通過第一性原理計算、遠場橢偏測試、傅里葉變換紅外光譜測試和近場測試相結合的方法揭示了雙軸范德華晶體Ta2NiS5從可見光到中紅外（0.3－16μm）超寬帶、低損耗、巨大的雙折射，在可見光和中紅外波段面內雙折射Δn≈2和0.5，創造了已報道的范德華晶體中面內雙折射的新紀錄。
圖1．Ta2NiS5晶體中超寬帶和巨大的雙折射。a.Ta2NiS5晶體結構。b.Ta2NiS5沿a軸和c軸橢偏測試參數。c.Ta2NiS5樣品的傅立葉變換紅外光譜。d，e.Ta2NiS5在可見和中紅外范圍內折射率和消光系數。f.Ta2NiS5與之前文獻中報道的各向異性材料的雙折射值的比較。
同時，由于Ta2NiS5高折射率、低消光系數、巨大的面內雙折射，研究團隊通過近場實空間納米成像，揭示了Ta2NiS5從可見到中紅外0.633－11.111μm寬波段、低損耗的各項異性波導傳輸。在中紅外波段，波導的傳輸距離可以超過20μm。TM與TE模式等頻輪廓線表現為橢圓形，這對納米尺度的光調控提供了一個新的自由度。同時研究團隊通過Ta2NiS5近場圖像中TM和TE波導模式定量提取了范德華納米片的全介電常量，進一步驗證了遠場提取的雙折射的正確性。
圖2．Ta2NiS5晶體波導模式實空間納米成像。a.近場實驗裝置示意圖。b.Ta2NiS5不同轉角理論計算與實驗數據。c－h.Ta2NiS5不同軸向在不同入射光波長下的近場圖像。i,c－h圖中沿著黑色虛線條紋輪廓的傅立葉變換分析。
除了Ta2NiS5以外，研究團隊也預測了通過改變層狀硫化物中元素的比例或成分，也可能存在寬波段巨大的雙折射和各向異性波導，為雙折射的研究提供了新的思路。三元系范德華晶體Ta2NiS5支持的超寬帶巨大面內雙折射和各向異性波導使其成為推動納米光子學領域和集成光學領域發展的有力競爭者，為下一代超寬帶和超小型集成光子學的發展鋪平了道路。
